جمعیت شیر و خورشید اصفهان با توجه به نظامنامۀ جمعیت برای کمک‌رسانی به مردم آسیب‌دیده ناشی از زلزله، اقدامات خود را در 1309ش آغاز کرد. اقدامات این جمعیت در اصفهان ناشی از روحیۀ تعاون، آینده‌نگری و برنامه‌ریزی برای کمک به بخش‌های خرد و کوچک آسیب دیده و نیازمند به یاری و پذیرش آنان در جامعه بود. کودکان بی‌سرپرست و فقیری که به دلایل متعدد از جامعه طرد شده و با اقدامات صحیح می‌توانستند به زندگی توأم با امنیت و آموزش بازگردند. جمعیت اصفهان با ایجاد دارالایتام در عرصۀ کمکرسانی به نیازمندان فعالیت خویش را آغاز کرد. تأسیس دارالایتام در اصفهان منوط به اقدامات شیر و خورشید نبود. در سال 1325ه.ق. حاج میرزا محمدعلی موسوی معین‌الاسلام موافقت مسئولین کشور را برای تأسیس پرورشگاه در اصفهان به دست آورد(ساکما،شناسۀ بازیابی: 13683/297). به سال 1325ه.ق. در محلۀ شمس‌آباد اصفهان، منزل مرحوم حاجی میرزا مهدی الماسی مدرسۀ ایتام را با ظرفیت 100 نفر احداث کرد. فعالیت مدرسه با پذیرش 25 کودک یتیم آغاز شد. مدرسۀ ایتام تنها مدرسه در آن دوره بود که از دانش‌آموزان فقیر و محروم تشکیل شده بود. بخشی از هزینه‌های مدرسه با اعانه و کمک‌های ثروتمندان پرداخت می‌شد. در راه‌اندازی این مدرسه حاج آقا نوراله، رئیس انجمن ولایتی اصفهان و میرزا مسیح خان ناظم‌الاطباء، نورالدین مجلسی و میرزا آقاخان محاسب‌الدوله همکاری داشتند(روضاتی، 1388 :91-102). پس از آن، محاسب‌الدوله مدرسۀ علیه را در 15 شعبان 1325ق. برای کودکان فقیر با سنین بالاتر مدرسۀ تأسیس کرد. در همان روز حاج آقا نوراله برای جلوگیری از تعطیلی مدرسه در آینده، مدیریت مدارس علیه و ایتام را ادغام و انجمن مدرسۀ ایتام را در رأس امور قرار داد. مدرسۀ ایتام به مدرسۀ علیه در ابتدای محلۀ درب کوشک، نزدیک مسجد رحیم خان منتقل شد. در این دوره مدرسۀ ایتام، 50 نفر کودک یتیم را تحت حمایت قرار داد. تا سال 1340ه.ق. مدرسه برقرار بود.(روضاتی، 1388: 115-117). در 14 ربیع‌الاول 1329 ق. انجمن ولایتی اصفهان از وزارت علوم و معارف درخواست همکاری برای تشکیل دارالایتام و دارالعجزه داشت(ساکما،شناسۀ بازیابی: 67756/293). در سال 1336ه.ق. مدرسۀ دیگر به نام مدرسۀ ملیه اصفهان در دوره پیشکاران کل مالی برای نگهداری و تعلیم کودکان یتیم و بی‌بضاعت به صورت رایگان با بودجۀ 133 تومان با نظارت اداره مالیه احداث شد(ساکما، شناسه بازیابی:0007/ 62157/240). ام‌المدارس به صورت شبانه‌روزی از دیگر مدارس برای نگهداری کودکان یتیم حدود سال 1333ق. برای نگهداری حداقل 10 کودکان یتیم احداث شد(ساکما، شناسۀ بازیابی:0003/ 62157/240).
اولین تلاش برای شکل‌گیری جمعیت شیر و خورشید اصفهان با حضور امیر اقتدار، حکمران اصفهان، رئیس قشون، رئیس صحیه ، حسین اعتمادالتجار و جمعی از علما و ثروتمندان اصفهان در 8 خرداد 1309 پس از زلزلۀ سلماس صورت پذیرفت. پس از آن، گزارشی توسط حاکم اصفهان از گردهمایی برای تشکیل جمعیت شیرو خورشید اصفهان به تهران ارسال شد."از وجوه طبقات تشکیل و راجع به تأسیس جمعیت شیروخورشید سرخ و جمع‌آوری اعانه برای زلزله‌زدگان سلماس شرحی آقای حکمران ایراد فرمودند پس از مذاکرات مقرر کردید آقایان منفصله بعنوان جمعیت شیر و خورشید تعیین و برای جمع‌آوری اعانه و سایر اقدامات جلساتی منعقد و مذاکره و شروع باقدامات نماید" (ساکما، شناسۀ بازیابی:0009/003503/291). اعضای جمعیت عبارت بودند از: اشراقی، حاج محمد شیخ‌العراقین، میرزا حسن رزاز، سمسارزاده، حاج آقا سدهی، سلطانی، تیمور میرزا، ادیب‌الممالک، صورالسادات، مدیر صدری و مدبر آتش( ساکما، شناسۀ بازیابی:0010/ 003503/291). دومین جلسه، سه روز بعد تشکیل شد. در این جلسه به ضرورت و دلایل شکل‌گیری جمعیت، فواید آن و انتخابات هئیت رئیسه بر اساس نظامنامه اشاره شد. علاوه بر این با توجه به صرفه‌جویی‌های بلدیه و باقی ماندن هزار تومان از اعانه‌های سال گذشته، دارالعجزه ایجاد شود. با دریافت منابع مالی همچون اعانه، به استمرار فعالیت دارالعجزه کمک شود. با معرفی اعضای جمعیت، راه‌های جمع‌آوری منابع مالی برای کمک فوری به زلزله‌زدگان سلماس نیز بررسی شد(ساکما،شناسۀ بازیابی: 006/003503/291). اما در بهمن ماه 1309 جمعیت شیر و خورشید مرکزی از، فرج‌الله خان بهرامی، حکمران اصفهان درخواست ایجاد جمعیت شیر و خورشید ولایتی را در اصفهان نمود(ساکما،شناسۀ بازیابی: 008/ 003503/291). چنین به نظر می‌رسد به رغم اقدامات و مذاکرات اولیه برای شکل‌گیری جمعیت و انتخاب اعضاء در 8 و 11 خرداد، به صورت رسمی جمعیت اصفهان شکل نگرفت. لذا در ماه‌های بعد از سوی مرکز درخواست تشکیل جمعیت اصفهان صادر شده است. بر اساس نظامنامه در دومین جلسه مسئولین جمعیت مشخص و برنامه‌های برای جمعیت پیش‌بینی شد.
برای تشکیل شعب جمعیت شیر و خورشید در شهرستان‌ها، دستورالعملی از تهران صادره شده بود. حکمران یا فرد انتخابی از سوی هئیت مرکزی موظف بود" با تحریک عواطف نوع دوستی حضار، مرام جمعیت شیر و خورشید سرخ"(ساکما،شناسۀ بازیابی: 002/003503/291). را معرفی و به عضوگیری و حق عضویت بپردازد. هر سه ماه نیز گزارش‌هایی از نحوه عملکرد و اقدامات صورت گرفته برای مرکز ارسال شود.(ساکما،شناسۀ بازیابی: 004/003503/291). از سال 1309 تا 1311 ه.ش برخی از مسئولین اصفهان درصدد تشکیل جمعیت شیر و خورشید اصفهان بودند. سرانجام امینی به درخواست رضا افشار، استاندار اصفهان در سال 1311ش. با حضور بزرگان و اعیان اصفهان در مدرسه ستاره صبح، جلسۀ برای شکل‌گیری جمعیت تشکیل داد. در این جلسه امینی به عنوان رئیس جمعیت اصفهان انتخاب و موفق به تأسیس جمعیت شیر و خورشید اصفهان به صورت رسمی شد.(خاطرات دست نوشت امینی،1353؛ نشریه جمعیت شیر و خورشید سرخ اصفهان، 1335، 1: 4) با انتخاب اعضای هئیت مدیره، اعزاز نیک‌پی نائب رئیس اول، حیدرقلی امامی خزانه‌دار، عبدالعلی فیض حسابدار، سیف‌پور فاطمی، حسام دولت‌آبادی، دکتر عیسی قلی‌امیر نیرومند، علی همامی، دانشور و زین‌العابدین امین، جمعیت به صورت رسمی، فعالیت خود را آغاز کرد. هئیت مدیرۀ جمعیت آقایان در تاریخ 21 بهمن ماه 1311 ش انتخاب شدند. کمک جمع‎آوری شده نیز در این روز 5 هزار تومان بود(سرو جاویدان: 1382: 26؛ سیف‌پور، 1378: 844). رضا افشار، عضو افتخاری، فرمانده لشگر، رؤسای ادارات شهربانی، دارائی، اداره فرهنگ، دادگستری به عضویت جمعیت انتخاب و همکاری نزدیک شروع شد(جمعیت شیر و خورشید سرخ اصفهان، 1335 ،1: 6-5).